(a) Co3Ô4/Cu1-NC et (b) Cu1-NC à −0,8 V vs RHE en 1 M NO3– avec différentes distances allant de 0 à 200μm ; (c) Diagramme d'énergie libre de NO3– électroréduction sur CuN4 et Cie3Ô4 (100) dalles. *représente un site d'adsorption. Crédit : Yan Liu, Jie Wei et al.
Une équipe de recherche a conçu un catalyseur tandem pour améliorer l'électroréduction du nitrate en ammoniac. En couplant des catalyseurs à atome unique de Cu avec du Co adjacent3Ô4 nanofeuilles, l’équipe a réussi à réguler l’énergie d’adsorption des intermédiaires dans le processus d’électroréduction des nitrates, favorisant ainsi la synthèse de l’ammoniac.
Leurs conclusions sont publiées dans Communications naturelles. L'équipe était dirigée par le professeur Zeng Jie et le professeur Geng Zhigang de l'Université des sciences et technologies de Chine (USTC) de l'Académie chinoise des sciences (CAS).
Conversion du nitrate (NON3–) des eaux usées en ammoniac (NH3) offre non seulement une approche efficace du traitement des eaux usées, mais est également prometteuse en tant que méthode durable de synthèse de l'ammoniac. Cependant, les diverses configurations d'adsorption des intermédiaires contenant de l'azote dans le NO3– Le processus d'électroréduction pose un défi, ce qui rend difficile pour un seul catalyseur d'optimiser simultanément l'adsorption.
Alors que les électrocatalyseurs à base de Cu sont avantageux pour le NO3– adsorption, un problème clé est l’accumulation excessive de nitrite (NO2–), ce qui entraînerait une désactivation rapide des catalyseurs et une cinétique lente des étapes d'hydrogénation ultérieures.
Pour surmonter ces limitations, les chercheurs ont conçu un électrocatalyseur tandem en combinant des atomes uniques de Cu ancrés sur du carbone dopé au N avec du Co adjacent.3Ô4 nanofeuilles (notées Co3Ô4/Cu1-NC). Cette combinaison innovante exploite les atouts des deux composants : la capacité du Cu à adsorber le NO3– et Cie3Ô4la capacité d'adsorber NON2–. Ce catalyseur à double fonction vise à optimiser les énergies de liaison des intermédiaires, facilitant ainsi le processus d'électroréduction du NO3– à NH3 plus efficacement.
Caractérisations structurelles. Crédit: Communications naturelles (2024). DOI : 10.1038/s41467-024-48035-4
Plus précisément, les chercheurs ont synthétisé le Co3Ô4/Cu1-NC catalyseur à travers une série d'étapes, y compris la pyrolyse du ZIF-8 dopé au Cu pour obtenir des atomes uniques de Cu sur du carbone dopé au N, suivie du dépôt de Co3Ô4 nanofeuilles. La structure et la composition du catalyseur ont été caractérisées à l'aide de diverses techniques telles que la microscopie électronique à transmission par balayage à champ sombre annulaire à grand angle (HAADF-STEM), la spectroscopie de rayons X à dispersion d'énergie (EDS) et l'absorption des rayons X près de la structure du bord ( XANES) spectroscopie.
Ces analyses ont confirmé la combinaison réussie d'atomes simples de Cu et de Co3Ô4 nanofeuillets, ainsi que la répartition uniforme des centres catalytiques.
Enfin, des tests de performances des catalyseurs ont été réalisés dans une cellule de type H à trois électrodes, avec la concentration de NH3 produit quantifié selon la méthode au bleu d'indophénol. Le test a révélé que Co3Ô4/Cu1-NC a atteint un taux de production d'ammoniac de 114,0 mgNH3h-1cm-2 dans le NON3– réaction d'électroréduction, qui était 2,2 fois et 3,6 fois plus élevée que celle du Cu1-NC et Cie3Ô4respectivement.
Des investigations mécanistiques ont montré que Co3Ô4 régule efficacement la configuration d’adsorption du NO2– et améliore sa liaison, accélérant ainsi le processus global d'électroréduction du NO3– à NH3.
Cette recherche met en évidence une nouvelle approche pour remédier aux limites des catalyseurs uniques dans l’électroréduction des nitrates en utilisant un système de catalyseur en tandem. Il permet non seulement de mieux comprendre les mécanismes catalytiques impliqués, mais ouvre également la voie à de futurs développements dans la conception d'électrocatalyseurs avancés pour des applications similaires.
Plus d'information:
Yan Liu et al, Électroréduction tandem efficace du nitrate en ammoniac grâce au couplage d'atomes simples de Cu avec du Co adjacent3Ô4, Communications naturelles (2024). DOI : 10.1038/s41467-024-48035-4
Fourni par l'Université des sciences et technologies de Chine
Citation: Des chercheurs développent un catalyseur tandem efficace pour améliorer l'électroréduction des nitrates en ammoniac (29 mai 2024) récupéré le 29 mai 2024 sur
Ce document est soumis au droit d'auteur. En dehors de toute utilisation équitable à des fins d'étude ou de recherche privée, aucune partie ne peut être reproduite sans autorisation écrite. Le contenu est fourni seulement pour information.