Une méthode pour résoudre les interférences quantiques entre les voies de photoionisation avec une résolution attoseconde

Le domaine de la physique attoseconde a été créé avec pour mission d’explorer les interactions lumière-matière à des résolutions temporelles sans précédent. Les progrès récents dans ce domaine ont permis aux physiciens d'apporter un nouvel éclairage sur la dynamique quantique des porteurs de charge dans les atomes et les molécules.

Une technique qui s'est révélée particulièrement utile pour mener des recherches dans ce domaine est RABBITT (c'est-à-dire la reconstruction du battement attoseconde par interférence de transitions à deux photons). Cet outil prometteur a été initialement utilisé pour caractériser des impulsions laser ultracourtes, dans le cadre d'un effort de recherche qui a remporté le prix Nobel cette année, mais il a depuis également été utilisé pour mesurer d'autres phénomènes physiques ultrarapides.

Des chercheurs de l'Université normale de Chine orientale et de l'Université Queen's de Belfast ont récemment utilisé la technique RABBITT pour mesurer distinctement les contributions individuelles à la photoionisation. Leur article, publié dans Lettres d'examen physiqueintroduit une nouvelle méthode très prometteuse pour mener des recherches en physique attoseconde.

“La technique RABBITT fournit essentiellement un chronomètre ultra-rapide pour les processus électroniques, afin que nous puissions mesurer (par exemple) le délai entre l'ionisation de différents électrons dans un atome”, a déclaré Andrew C. Brown, co-auteur de l'article, à Phys. .org.

“L'une des difficultés de ces expériences, cependant, est que lorsqu'il y a de multiples processus interférents, le tableau devient considérablement plus complexe et nous ne pouvons plus faire d'affirmations concrètes sur le timing des différents mécanismes. En substance, vous avez trop de nombreuses variables et pas suffisamment d'équations pour les résoudre.

“Le véritable génie de l'expérience de Xiaochun et Jian était de fournir davantage d'équations, ou plus précisément, des mesures plus distinctes, ce qui nous permettait de déceler les différents mécanismes.”

Dans leurs expériences, Xiaochun Gong et Jian Wu, les auteurs qui ont dirigé le projet, ont utilisé deux impulsions laser, ce qui est la pratique standard lors de la mise en œuvre de la technique RABBITT. Cependant, ils ont modifié la polarisation (c'est-à-dire l'angle d'inclinaison) de ces impulsions afin de mieux contrôler les mesures collectées.

Dans un premier temps, les chercheurs ont cherché à résoudre les retards de photoionisation pour différents angles d’émission. En d’autres termes, ils souhaitaient déterminer si un électron se comporte différemment lorsqu’il est émis dans des directions différentes par rapport au champ laser. Cependant, une fois qu’ils ont commencé à examiner les données collectées lors de leurs expériences, ils ont réalisé que cela dressait un tableau bien plus complexe que ce qu’ils avaient prévu.

“Nos travaux actuels constituent également un pas en avant par rapport à nos précédents travaux sur les compteurs atomiques à ondes partielles”, a déclaré Gong. “Notre rêve est de pousser la mesure de photoionisation attoseconde au niveau d'onde partielle, qui est la définition originale du déphasage de diffusion.”

Les chercheurs ont effectué leurs mesures sur des échantillons d’hélium, de néon et d’argon. L’examen de l’hélium est simple, car il ne contient que deux électrons et il n’existe en réalité qu’une seule méthode pour l’ioniser, tandis que le néon et l’argon sont des systèmes beaucoup plus complexes.

“Plus précisément, lorsque vous ionisez l'hélium, il n'y a qu'un seul état ionique résiduel possible”, a déclaré Brown. “Pour le néon et l'argon, cependant, les choses sont nettement plus compliquées. D'une part, il y a plus d'électrons dont il faut s'inquiéter, et d'autre part, il existe de multiples états ioniques résiduels, qui contribuent tous d'une manière (jusqu'alors) inconnue à la signal mesuré. La façon dont nous avons interprété/expliqué cela était de penser à l’expérience classique de la « double fente de Young », dans laquelle la lumière passe à travers deux ouvertures avant d’être « mesurée » sur un écran.

Dans une expérience classique à double fente de Young, la lumière passant à travers deux ouvertures produit un motif d'interférence sur un écran. En effet, les ondes traversant chaque ouverture arrivent au même endroit par des itinéraires différents, ce qui entraîne ce que l'on appelle des « franges » d'interférences constructives ou destructrices.

“La clé de cette expérience, et la raison pour laquelle elle a formé une métaphore si convaincante, en particulier pour les théoriciens quantiques, est que vous ne pouvez pas dire par quelle fente la lumière est passée, car cela ne peut pas être mesuré”, a déclaré Brown. “Tout ce que vous pouvez mesurer, ce sont les interférences, et les “informations dans quel sens” sont inaccessibles.”

Dans les expériences réalisées par Brown, Gong et leurs collaborateurs, les deux ouvertures des expériences classiques à double fente de Young étaient deux états d'ions résiduels différents dans le néon. En revanche, le motif d’interférence qu’ils ont mesuré était la distribution angulaire des photoélectrons produite par les deux impulsions laser asymétriques.

“En effectuant la mesure pour deux angles d'inclinaison différents, puis en déterminant tous les différents chemins que les électrons pourraient emprunter pour arriver à un état final, nous pourrions alors résoudre les équations pour nous donner à la fois l'amplitude et la phase pour chaque chemin différent.” » a déclaré Brown. “En d'autres termes, nous avons déterminé par quelle fente l'électron passait et comment.”

La plupart des études en physique attoseconde expérimentale utilisent des calculs théoriques légers pour expliquer leurs résultats après coup. Cependant, ce projet nécessitait des simulations beaucoup plus détaillées pour tenir compte de la dynamique complexe en jeu et, essentiellement, fournir une prédiction que l’expérience devait confirmer.

“La méthode que nous avons utilisée pour reconstruire les différentes voies de l'expérience repose sur une base théorique solide, mais la dynamique est si complexe qu'il serait difficile de prouver de manière irréfutable que les chiffres que nous extrayons de l'expérience sont fiables”, a déclaré Brown. “Nous avons effectué des simulations avec le code R-matrix with Time-dependence (RMT), qui peut gérer toutes ces dynamiques à partir des premiers principes, et à partir de là, nous avons pu extraire directement les amplitudes et les phases.”

Lorsqu’ils ont comparé leurs résultats expérimentaux avec ceux de la simulation, ils ont constaté qu’ils étaient étroitement alignés. Cela suggère que leur expérience a réellement mesuré ce qu’ils prétendaient théoriquement.

“En résumé, nous essayons d'utiliser le champ laser pour attacher une phase supplémentaire à l'onde D intermédiaire”, a déclaré Gong. “Nous pouvons identifier l'onde S et l'onde D, mais nous pouvons perturber leur propriété de phase et observer leur propriété d'interférence finale. Par exemple, nous pouvons ouvrir la boîte pour savoir si le “chat quantique” est vivant ou non, mais nous peut ajouter une certaine perturbation et vérifier si la boîte a une réponse ou non, les réponses étant indispensables en fonction de la réaction du chat qui s'y trouve.

Les chercheurs considèrent la méthode expérimentale proposée comme un « mètre à ondes partielles », ou en d’autres termes, un outil capable de mesurer efficacement les contributions individuelles à la photoionisation. Notamment, la méthode proposée repose sur deux techniques expérimentales distinctes, à savoir la modification de la polarisation du laser et la mesure de la coïncidence des photoélectrons et des ions, qui n'étaient pas utilisées ensemble auparavant.

“Notre travail a combiné ces techniques de manière à rendre possible cette nouvelle mesure”, a déclaré Brown. “Cela ne veut pas dire que les mesures étaient simples, mais il ne serait pas surprenant de voir cette même combinaison de techniques utilisée pour effectuer des mesures plus intéressantes de la dynamique ultrarapide dans les années à venir.”

Un autre aspect unique de cette étude récente est la simulation utilisée pour valider les résultats expérimentaux de l'équipe. Pendant longtemps, les scientifiques ont essayé d'interpréter les données expérimentales à l'aide de modèles théoriques, mais Brown, Gong et leurs collègues ont plutôt décidé d'utiliser une simulation.

“Les résultats fournis par RMT sont moins intuitifs car le modèle est loin d'être simple, a expliqué Brown. “Cependant, en incluant une description de tous les effets multiélectroniques intéressants et en le faisant de manière générale afin de ne pas être limité à des effets spécifiques, atomes ou paramètres laser spécifiques, nous pouvons en fait commencer à mener des expériences dans ce domaine d'une manière qui n'a tout simplement pas été possible pendant les quelque trente années d'attoscience jusqu'à présent.

Les travaux récents de cette équipe de chercheurs offrent un nouvel aperçu de la dynamique fondamentale de la photoionisation. Alors que Brown, Gong et leurs collaborateurs se concentrent principalement sur la physique de ce phénomène, leurs efforts pourraient à l'avenir contribuer à identifier de nouvelles stratégies pour contrôler les électrons à l'aide de la lumière. Cela pourrait éclairer le développement de circuits électroniques ultrarapides et de technologies photovoltaïques (panneaux solaires), ou pourrait peut-être même aider à concevoir des outils médicaux empêchant les dommages causés aux cellules par les radiations.

“Nous travaillons à l'élaboration d'une théorie plus complète des processus d'ordre supérieur en matière de photoémission”, a déclaré Brown. “En d'autres termes, nous essayons de décrire théoriquement ce qui se passe lorsque vous absorbez plusieurs (plus de deux) photons dans ces expériences de type RABBITT. Bien que nous ayons ce code RMT qui peut simuler la dynamique à partir des premiers principes, si vous voulez interpréter Pour les résultats, vous avez également besoin d'un modèle relativement simple pour expliquer les différentes voies.”

Tout en travaillant sur un modèle théorique pouvant expliquer les données collectées dans leurs expériences, les chercheurs prévoient de continuer à mener des expériences et à exécuter des simulations à des régimes d’intensité de plus en plus élevés. Ils espèrent que cela leur permettra d’examiner plus en détail les transitions des systèmes à quelques photons aux systèmes multiphotons et, à terme, à la physique des champs forts.

“Le développement de la physique des champs forts s'éloigne de la théorie traditionnelle de la diffusion et il existe un écart important entre elles”, a ajouté Gong. “Il est nécessaire de construire un pont intermédiaire pour permettre une compréhension douce d'un photon à un multiphoton.”

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