Structure cristalline et pavage en origami dévoilés dans PPF-301. A) Deux éléments constitutifs du PPF-301 : Zn2(ROUCOULER)4 Éditeur de liens SBU et TCMOPP. Zn = jaune ; C = gris ; N = bleu ; O = rouge ; tous les atomes d’hydrogène et molécules de solvant sont omis pour plus de clarté. B) Simplification du MOF porphyrinique 2D, conduisant à la tessellation en origami. Les solvants et l'hydrogène sont omis pour plus de clarté. Les tuiles bleues et jaunes remplissaient respectivement le lieur TCMOPP et le Zn SBU. Les boules rouges sont des atomes d'oxygène du groupe aryloxy. Crédit: Communications naturelles (2023). DOI : 10.1038/s41467-023-43647-8
L'origami est un processus de pliage de papier généralement associé à un jeu d'enfant, principalement pour former une grue pliée en papier, mais il constitue depuis peu un sujet de recherche fascinant. Les matériaux inspirés de l'origami peuvent atteindre des propriétés mécaniques difficiles à obtenir avec les matériaux conventionnels, et les scientifiques en matériaux explorent encore de telles constructions basées sur la tessellation de l'origami au niveau moléculaire.
Dans un nouveau rapport maintenant publié dans Communications naturellesEunji Jin et une équipe de recherche en chimie et accélération des particules de l'Institut national des sciences et technologies d'Ulsan, en République de Corée, ont décrit le développement d'une structure organométallique porphyrinique bidimensionnelle, auto-assemblée à partir de nœuds de zinc et de lieurs de porphyrine basés sur sur le pavage en origami.
L’équipe a combiné la théorie et les résultats expérimentaux pour démontrer les mécanismes de l’origami sous-jacents au cadre organométallique porphyrinique 2D avec le lieur flexible comme point pivot. Le pavage 2D caché dans le cadre métallo-organique 2D a dévoilé des molécules d'origami au niveau moléculaire.
Les mathématiques et la science du pliage du papier
L’art du pliage du papier, également connu sous le nom d’origami, s’étend désormais au-delà de ce créneau et s’étend aux sciences, à l’ingénierie, à l’architecture et à d’autres industries. La liste des applications de l'origami s'élargit, comme en témoignent les cellules solaires, l'électronique et les appareils biomédicaux. Les échelles de longueur utilisées pour l'origami ont également évolué du mètre à l'échelle nanométrique, avec des relations étroites avec les pavages d'origami tels que Miura-ori, les surfaces à double ondulation, Yoshimura et les motifs carrés pour n'en nommer que quelques-uns. Chaque pavage d'origami contient des motifs similaires ou répétitifs, bien que les pavages soient des plans hautement déployables pour construire des métamatériaux mécaniques avec un coefficient de Poisson négatif ; une propriété mécanique exotique.
Malgré l’avènement d’une variété de matériaux inspirés de l’origami, la construction de matériaux moléculaires basés sur des pavages d’origami reste un défi. Les scientifiques des matériaux ont montré comment il est possible de développer des matériaux inspirés de l'origami en utilisant des structures métallo-organiques qui servent de plate-forme idéale avec des fonctionnalités uniques pratiquement illimitées et extrêmement personnalisables. Les chercheurs explorent les géométries impliquant la tessellation pour découvrir la dynamique cachée des structures organométalliques.
Dans ce nouveau travail, Jin et ses collègues ont décrit des structures métallo-organiques basées sur des surfaces à double ondulation de tessellation en origami qu'ils ont assemblées à partir d'un lieur de porphyrine flexible et d'une unité de construction secondaire à roue à aubes en zinc. Le mouvement thermique dévoilé dans les structures métallo-organiques dépendait de la mécanique de l'origami pour montrer des comportements de pliage inhabituels. De tels cadres métallo-organiques basés sur la tessellation en origami pourront bientôt être incorporés en tant que classe émergente et active de métamatériaux mécaniques.
A) Représentation schématique des angles de pliage θ1 et θ2 et longueurs d1 et d2. B) Relation entre les angles de pliage, θ1 et θ2. C) Relations entre θ1 et d1 (en haut) et θ1 et d2 (bas). Crédit: Communications naturelles (2023). DOI : 10.1038/s41467-023-43647-8
Dévoilement des structures cristallines
L’équipe de recherche a développé les cristaux PPF 301 avec un composant de porphyrine de zinc grâce à une réaction solvothermique. Ces cristaux affichaient une couleur violet pâle et présentaient une forme de plaque rectangulaire. Au cours des expériences, le noyau de porphyrine a subi une métallation pour développer un ion zinc à cinq coordonnées. La couche 2D auto-assemblée de PPF-301 présentait une structure ondulée avec des groupes aryloxy flexibles, où les structures carrées 2D étaient construites à partir d'un lieur porphyrinique tétratopique. L'équipe a observé le diagramme de diffraction des rayons X sur poudre synchrotron de l'échantillon de cristal à base d'origami PPF301 “tel que synthétisé”, qui correspondait bien au diagramme simulé. Étant donné que les surfaces à double ondulation étaient hautement déployables, la construction PPF301 a montré un mouvement d'origami basé sur des points nodaux flexibles.
La réponse thermique et le pavage origami du cristal PPF301
Jin et son équipe ont testé un éventuel changement structurel dans les cristaux PPF301 en effectuant une diffraction des rayons X monocristallins synchrotron dépendante de la température dans un laboratoire d'accélérateurs. Au cours des expériences, ils ont préparé un cristal dans un capillaire scellé avec une petite quantité de solvant ajoutée pour éviter la perte de cristallinité. L'expansion des couches intermédiaires cristallines a contribué à une augmentation du volume cellulaire et, bien que des changements dans l'espacement intercouche soient présents dans les structures organométalliques 2D, le coefficient de dilatation thermique du matériau était nettement supérieur à celui des nombreuses structures organométalliques 2D.
De plus, les surfaces à double ondulation du matériau ont dévié et l’équipe a comparé l’expérience et le modèle mécanique basé sur la tessellation en origami. Ils ont ensuite identifié l'origine du mouvement de l'origami dans le métamatériau grâce à l'angle dièdre et aux angles de liaison du groupe aryloxy, qui ont contribué au cadre de l'origami 2D du PPF-301.
Mécanique origami du PPF-301. A) Surfaces 3D et tracés polaires 2D du coefficient de Poisson obtenus par visualisation ELATE. Les lignes bleues et noires représentent respectivement les valeurs positives maximales et minimales. La ligne rouge représente les valeurs négatives minimales sur toutes les valeurs possibles. B) Vue de dessus du mouvement atomique correspondant au coefficient de Poisson minimal. Les zones grises pliées se déploient à mesure que la contrainte est appliquée dans la direction u, comme indiqué sur la figure de gauche à droite sur la figure le long des flèches grises. Flèche bleue; u = (−0,766, 0,438, 0,471) et flèche noire ; v = (−0,314, 0,385, −0,868) directions. C) Mécanisme déployable de tessellation d'origami DCS. Crédit: Communications naturelles (2023). DOI : 10.1038/s41467-023-43647-8
Propriétés mécaniques du métamatériau origami
L'équipe de recherche a étudié les propriétés mécaniques du PPF-301 sur la base du mouvement de l'origami et a effectué des calculs de mécanique quantique pour construire une structure optimisée, puis a calculé les énergies électroniques totales de la construction. En utilisant des valeurs maximales et minimales de contraintes élastiques, ils ont vérifié la contribution directionnelle du matériau. Lorsque l’équipe a appliqué une contrainte mécanique, le mouvement a accompagné des changements dans les angles dièdres et les angles de liaison dans le groupe aryloxy.
Auparavant, les scientifiques des matériaux avaient examiné plusieurs structures organométalliques flexibles présentant des propriétés anormales, notamment une compressibilité linéaire négative et un coefficient de Poisson négatif. Cependant, il est difficile de générer des structures métallo-organiques flexibles 2D, bien que les caractéristiques et propriétés du matériau développé dans cette étude soient adaptées à son comportement sous la forme d'un métamatériau origami.
Perspectives
De cette manière, Eunji Jin et son équipe ont découvert des cristaux dynamiques qui ont complètement changé l'idée générale selon laquelle les solides étaient des entités concrètes non dynamiques. Les structures métallo-organiques flexibles ont montré une transformation remarquable basée sur d’abondants éléments de base moléculaires, des lieurs organiques et des nœuds métalliques. Les scientifiques ont réalisé des mouvements locaux de ces éléments constitutifs, notamment des comportements de flexion, de torsion et de rotation grâce à la topologie.
Ils ont dévoilé les comportements dynamiques cachés des structures métallo-organiques aux géométries flexibles. L’équipe de recherche a conservé le motif intrinsèquement froissé de la couche 2D pour ouvrir une catégorie distincte de métamatériaux à structure métallo-organique dotés de propriétés mécaniques. En régulant la distance entre les nœuds métalliques en fonction de stimuli externes, ils ont développé des processus avancés d’informatique quantique moléculaire adaptés aux futures applications des cadres organiques métalliques de l’origami.
Plus d'information:
Eunji Jin et al, Cadre métallo-organique origamique vers un métamatériau mécanique, Communications naturelles (2023). DOI : 10.1038/s41467-023-43647-8
© 2023 Réseau Science X
Citation: Métamatériaux et cadres métallo-organiques origamiques (7 décembre 2023) récupéré le 7 décembre 2023 sur
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